(openPR) Die Bandlücke, also der Energieabstand zwischen dem höchsten besetzten Valenzband und dem niedrigsten unbesetzten Leitungsband, ist eine zentrale Größe isolierender Festkörper. Sie bestimmt, wie ein Material Licht absorbiert und Elektrizität leitet. Zu verfolgen, wie sich eine Bandlücke unter starker Laseranregung verändert, war lange Zeit eine Herausforderung, da die zugrunde liegenden Prozesse auf Femtosekunden-Zeitskalen ablaufen und insbesondere in Dielektrika mit großer Bandlücke nur schwer direkt beobachtbar sind.
In einer Zusammenarbeit zwischen dem Max-Born-Institut, dem ARCNL Amsterdam und der Aarhus Universität haben Forschende nun gezeigt, dass mittels Interferometrie hoher Harmonischer im extremen Ultraviolett (XUV) direkter Zugang zu diesen Dynamiken gewonnen werden kann.
Mit Hilfe phasenstabilisierter Paare von nahinfraroten Laserpulses (siehe Abb. 1 für den experimentellen Aufbau) wurden Interferenzmuster und deren intensitätsabhängige Verschiebung in den hohen Harmonischen aus Quarzglas (SiO₂) und Magnesiumoxid (MgO) gemessen.
Diese Verschiebungen [Abb. 2(a) und (b)] kodieren zeitlich veränderliche elektronische Bandlücken, wobei SiO₂ auf eine Verkleinerung der Bandlücke [Abb. 2(c)] und MgO auf eine Vergrößerung [Abb. 2(d)] hindeutet.
Die Experimente werden durch analytische Modellierungen und Simulationen auf Basis der Halbleiter Bloch Gleichungen unterstützt, die bestätigen, dass die beobachteten Phasenänderungen konsistent mit anregungsinduzierten Modifikationen der elektronischen Struktur sind.
Diese Arbeit etabliert interferometrische Messungen hoher Harmonischer als vielfältig anwendbare, vollständig optische Methode zur Unterstuchung von Bandstruktur-Dynamiken in Festkörpern. Über den fundamentalen Erkenntnisgewinn hinaus eröffnet dieser Ansatz neue Wege für die ultraschnelle Halbleitermetrologie und zukünftige elektro-optische Technologien im Petahertz-Bereich.
Abbildung 1: Experimenteller Aufbau zur Erzeugung von phasenstabilisierten NIR und XUV Pulsen mit Hilfe eines aktiv stabilisierten Interferometers.
Abbildung 2: Intensitätsabhängige Phasenverschiebung in den hohen Harmonischen aus SiO₂ (a) und MgO (b). (c) Extrahierte Bandkantenänderung in SiO₂. (d) Analog zu (c) aber für MgO.
Teaser: Schematische Darstellung der extrem-ultravioletten Hochharmonischen-Interferometrie an Festkörpern. Zwei phasenstabilisierte Nahinfrarotpulse erzeugen hohe Harmonische in einem Festkörper. Die Interferenz der emittierten XUV-Felder enthält Informationen über zeitlich veränderliche Bandlücken und zeigt, wie starke Laserfelder die elektronische Struktur eines Materials auf Femtosekunden-Zeitskalen verändern.
Max-Born-Institut für Nichtlineare Optik und Kurzzeitspektroskopie im Forschungsverbund Berlin e.V.
Originalpublikation: Watching bandgaps in motion – attosecond interferometry of solids Lisa-Marie Koll, Simon Vendelbo Bylling Jensen, Pieter J. van Essen, Brian de Keijzer, Emilia Olsson, Jon Cottom, Tobias Witting, Anton Husakou, Marc J. J. Vrakking, Lars Bojer Madsen, Peter M. Kraus, Peter Jürgens
Extreme ultraviolet high-harmonic interferometry of excitation-induced bandgap dynamics in solids Optica 12, 1606 – 1614 (2025)
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